La història
Hom sospita que el lloc fou poblat des de l'època romana, encara que no s'han trobat restes arqueològiques. A Coll de Mònecs, al vessant oriental de la serra la Llena s'han localitzat les restes —coves amb vestigis de murs i cel·les en una bona part excavades—, sota una gran roca, d'un possible asceteri visigòtic. Aquesta població monacal s'hauria mantingut constant sota el domini sarraí i amb la repoblació hauria estat l'origen dels ascetes de Bonrepòs i Escaladei. Els emprius del lloc ja són esmentats per Ramon Berenguer IV i sembla que cap al 1151 en fou nomenat castlà Arbert de Castellvell. En un primer moment es tractava d'una dependència del castell i església de Siurana. El 31 de gener de 1166 Alfons I i Arbert de Castellvell atorgaren carta de poblament als habitants d' Occulum de Molinis(el 1163 s'anomenava Molendinis), que comprenia la lliure possessió del terme i de les pertinences, amb l'única excepció dels béns donats anteriorment a Joan d'Uncastell i Pere Arnau, segons els usos de Siurana, tot establint alhora els límits del lloc. La repoblació inicial no devia acabar d'arrelar, ja que el 1175 el mateix Alfons atorgava una nova carta de repoblament del lloc a favor del cavaller de Siurana Arnau Domènec, que el 1187 rebé de la reina Sança la dominicatura d'Ulldemolins amb el dret d'alçar una capella al seu castell. El poblament aleshores reeixí; el 1279 i el 1280 el seu rector pagà 60 sous per a les dècimes, i abans Jaume I havia demanat quaranta donzelles del lloc per a dur a terme la repoblació de València.
En crear-se el comtat de Prades el 1324, Ulldemolins hi fou incorporat; el 1329 el comte cedí la vila en esponsalici a la seva muller Blanca. Al segle XIV hi és documentada una comunitat jueva. El poble d'Ulldemolins pledejà des del segle XIV fins al XVI amb Escaladei per la possessió de Coll de Mònecs i de Fraguerau, mentre que el seu rector ho feia amb Poblet per a aconseguir la jurisdicció eclesiàstica de les granges de Cérvoles i Fumata. El poble es desenvolupava així econòmicament: el 1365 un privilegi reial hi autoritzava la venda de peix fresc; el 1403 el comte de Prades l'eximia dels tributs sobre les mesures del blat i dels llegums, el 1554 el comú comprava al comte una devesa i n'obtenia la cessió de l'important molí fariner de l'Espasa i el 1579 hi és documentat el primer metge. Al segle XVI tenia una arrodonida estructura municipal pròpia, amb diversos oficis, i formava part del Consell de la Terra del comtat de Prades.
El 1462 la Generalitat demanà que cada deu famílies sufraguessin les despeses i l'armament d'un home per a la guerra contra el rei Joan II, al qual la vila es mantingué fidel; el mateix 1462 Ulldemolins va haver de rebutjar un atac de les tropes de la Generalitat. El poble ja era murat; aquesta circumstància l'ajudà a protegir-se del bandolerisme de la zona al llarg del segle XVI. El 1561 es construïa la Font Nova, i el 1573 s'empedraven els carrers. Al segle XVI el poble disposava d'hospital, mestre de minyons i mestre de cant. Encara el 1606 es construí, aprofitant l'antic edifici de la ferreria, la casa del comú, que fou destruïda per un bombardeig el 1938.
El segle XVII, en canvi, fou un període de penúria, iniciat amb les males collites dels anys 1625 i 1627, i àmpliament refermat per la guerra dels Segadors, al llarg de la qual el poble va haver de fornir diverses vegades de vitualles els exèrcits combatents. Des de l'inici de la guerra fins a l'acabament del segle tingué tropes acantonades de manera permanent, tot i que ja el 1647 es queixava dels excessos dels soldats de la Generalitat. Ja al segle XIX, el 1840 encara hi resistia el brigadier carlí Torres. A la tercera guerra Carlina s'hi formà un cos de voluntaris liberals. El poble va ser molt bombardejat durant la guerra civil de 1936-39, sobretot el dia de Nadal de 1938. El 1954 es va fundar la Cooperativa Agrícola.

Altres indrets del terme
Al terme d'Ulldemolins hi ha diverses ermites d'interès, i a l'indret de Coll de Mònecs, als vessants de la serra la Llena, a migdia del coll de la Creueta, es constaten ja des de mitjan segle XI —en època anterior a la definitiva repoblació cristiana— grups d'eremites. La més antiga és la de Sant Bartomeu, situada al congost de Fraguerau, entre el Montsant i la serra la Llena, a l'indret on el 1160 és documentat fra Guerau Miquel, que hi habitava junt amb altres eremites. La zona és molt erosionada i ubèrrima, plena d'indrets batejats amb noms poètics i plens de llegenda. Fra Guerau vivia en una gran balma, vora l'ermita, la construcció de la qual li és atribuïda. Cap al 1192 rebé dels reis Alfons i Sança una bona part de la serra de Montsant: la zona compresa entre Sant Bartomeu i Santa Maria, que el 1210 traspassà als Balb de Lleida perquè hi fundessin un monestir. L'ermita és de belles proporcions, d'estil romànic, amb un esvelt xiprer al seu costat. Mig abandonada al començament del segle actual, ha estat restaurada en data recent amb tota cura i gust. Vora seu, a la gran balma, hi ha la font dels Cossis. El seu darrer ermità s'hi instal·là el 1851 i es deia B. Francesc Palau i Quer.
L'ermita de Santa Bàrbara, més coneguda amb el nom de Sant Antoni de Pàdua —sant que també s'hi venera, l'advocació del qual ha prevalgut— es troba a la serra de Montsant, vora el camí d'Albarca a Margalef. L'ermita és d'origen medieval, amb un arc apuntat i atri frontal. Té una espaiosa casa per als ermitans, que cap al 1960 es transformà en casa de colònies. El 1559 s'hi feren unes obres d'ampliació que comportaren, en bastir-s'hi l'altar de Sant Antoni, el canvi d'advocació. Al segle XVI fou lloc d'habitatge de l'ermità Jeroni de l'Albi, i el 1558 se'n féu càrrec fra Llorenç Julià, ambdós prou coneguts a la comarca. Ha estat restaurada. L'ermita de Santa Magdalena fou fundada pel suara esmentat fra Llorenç Julià. Els plans del santuari són, com els de la parroquial, obra del mateix Jaume Amigó, que li dóna una traça força similar, encara que molt més reduïda, a la de l'església del poble. L'edifici es bastí cap al 1579; pel mateix temps s'hi construïa una casa de l'ermità, un convent al seu redós que no va ser autoritzat pel comú del poble. Entre el 1587 i el 1599 la capella fou abandonada per ordre de l'arquebisbe; durant aquells anys fou malmesa sovint. Reoberta al culte, l'ermita s'enriquí amb bons retaules durant el segle XVII, que desaparegueren el 1936. Conserva part de les pintures murals de la cripta obra de Josep Juncosa, del 1662. El 1689 els carmelitans descalços fracassaren en el seu intent d'obrir-hi un convent. Per les seves grans dimensions l'ermita ha estat anomenada, de vegades, la catedral del Montsant. Ha estat restaurada. Els entorns de totes dues ermites han estat arranjats per l'Icona.
A la sortida del poble hi ha el santuari del Loreto, que resta unit a la població pel raval anomenat també el Loreto. El primer edifici era del segle XVI, construït per venerar-hi la imatge que havia oblidat un pelegrí reusenc durant la primera meitat del segle. La imatge fou treta en diverses rogatives demanant la pluja o per altres plagues agrícoles, fins que el 1685, per mor d'una plaga de llagosta, hom en votà la festa i es creà una confraria sota la seva advocació. El 1758 es planejà l'actual edifici, les obres del qual s'iniciaren el 1762. El 1770 s'hi col·locà el retaule, destruït el 1936. El 1854 s'hi feren grans festes en haver restat el poble lliure del còlera. El 1880 s'hi calà foc fortuïtament. És un edifici de gust neoclàssic, d'una sola nau, amb atri tancat i espadanya, el qual ha estat restaurat darrerament, i a la façana s'hi han fet esgrafiats. 
Vora el poble hi ha les restes suposadament romàniques de la font de l'Arboçar o de Sant Silvestre. Entre els diversos masos destaquen el Mas del Ponç i el Moliner. A Ulldemolins hi ha també un saüquer, arbre típic de ribera que ha estat considerat per la Generalitat com a arbre monumental; val a dir que és l'únic d'aquesta espècie considerat arreu de Catalunya. Es troba a l'hort de Fontalba, té una soca de 4,5 m de diàmetre i una alçada de 14 m amb cinc ufanoses branques principals; és a deu minuts a peu del casc urbà.
A la zona del barranc de Sant Bartomeu i els que hi conflueixen s'han trobat diverses balmes amb sílex, com també en indrets propers, a flor de terra. El taller de sílex més important es troba a la confluència del barranc de Sant Bartomeu amb el riu de Montsant, en un abric a l'esquerra del primer. A la solana del Bepo hi havia una explotació minera prehistòrica. A la cova de l'Heura, de caràcter sepulcral col·lectiu, s'han trobat restes humanes, puntes de sílex, ceràmica i eines per a l'obtenció de metalls, de l'eneolític. Pertany al bronze final el camp funerari de quinze urnes de les Obagues. S'han trobat restes menys importants en diversos llocs, com la ceràmica acanalada de la punta de Fontalba, la punta del Panto, l'obaga dels Casanoves o a Coll de Mònecs, que demostren que la zona devia estar fortament poblada. Tot i que la ubicació actual del poble sembla d'època romana, s'han detectat dins el terme almenys dos poblats prehistòrics.

El poble d'Ulldemolins
El poble d'Ulldemolins (651 m d'altitud) és situat en un replà, a la dreta del riu de Montsant. Conté força cases amb portalades adovellades dels segles XVI al XIX. L'edifici més notable és l'església parroquial de Sant Jaume. L'església actual fou construïda en l'indret on hi havia l'antic castell, l'església romànica del qual havia servit inicialment de parròquia; no ha quedat cap resta de l'antiga estructura defensiva ni de les seves dependències. Els plans de l'església, que abans havien estat atribuïts a Joan Sanç, es deuen a Jaume Amigó, fill d'Ulldemolins i rector de Tivissa, figura important en l'arquitectura renaixentista catalana. Protegit per l'arquebisbe de Tarragona Antoni Agustí, féu els plans de la capella del Santíssim de la catedral tarragonina, entre altres obres d'aquesta seu. Fou amic i col·laborador del gran Pere Blai, que dirigí algunes obres projectades per ell, entre les quals l'església d'Ulldemolins. Contractada l'obra per 6 225 lliures, es col·locà la primera pedra el 1584. Les obres s'acabaren el 1590. El 1595 s'hi posà el rellotge i el 1612 s'hi afegí el campanar. L'edifici, amb una notable façana acarreuada, és en conjunt una bona mostra d'estil renaixentista. L'altar major d'Adriano Pellegrino es perdé, junt amb tots els altres, el 1936. Al temple funcionaven diverses confraries. Els darrers anys setanta se n'ha restaurat el moble de l'orgue. Hi ha un centre públic de EGB amb 39 alumnes (1988), una farmàcia, una zona esportiva amb pista de tennis, frontó, pista polisportiva, piscina i camps de futbol. Han estat creades, els darrers anys, l'Agrupació Excursionista Montsant, l'Agrupació de Defensa Forestal, l'Associació de Jubilats i Pensionistes, l'Associació de les Majorales del Roser i una Comissió de Festes.
Al gener és típica la celebració de la cavalcada dels reis i el repartiment de regals. El 2 de febrer se celebra la festa religiosa de la Candelera, dia en què es realitza l'acció de gràcies per la collita d'olives i es fa una processó a l'ermita de Loreto. El segon diumenge de març, des del 1982, hom pot gaudir de la diada gastronòmica de la Truita d'espinacs amb suc. Durant la Setmana Santa són tradicionals el viacrucis i la processó del Sant Enterrament, mentre que el Dilluns de Pasqua s'hi fa un aplec a l'ermita de Santa Magdalena. Pel juny es destaca la celebració d'un aplec de sardanes, des de fa dotze anys, el segon diumenge del mes, la festa de Sant Antoni i la processó i el guarniment de carrers amb catifes florals del dia del Corpus. El 22 de juliol es realitza una diada de germanor a l'ermita de Santa Magdalena. Durant l'agost hom pot celebrar les Festes Culturals durant quatre dies a partir del dia 15. El 1967 es va recuperar l'aplec a l'ermita de Sant Bartomeu de Fraquerau, que es fa el 24 d'agost. El segon diumenge de setembre se celebra la festa major dedicada a la Mare de Déu de Loreto. Per l'octubre es fa la festa del Roser, recuperada el 1982, i el 10 de desembre se celebra la festa local a l'ermita de la Mare de Déu del Loreto.
Són típics del poble "els tinyols", panets en forma de monyo de dona que són cuits en un forn de clofoll.